ในปีพุทธศักราช 2477 พระมหากิ๊ม สุวรรณชาต ผู้รักษาการในหน้าที่เจ้าอาวาสเป็นผู้ริเริ่มปรับปรุ งวัด ต่อมาในปีพุทธศักราช 2480 ได้รับอนุมัติจากมหาเถรสมาคมให้ปรับปรุงสภาพวัดให้ดี ขึ้น ปีพุทธศักราช 2482 พ่อค้าประชาชน คณะครูและนักเรียน ได้ร่วมกันปฏิสังขรณ์และเปลี่ยนนามใหม่ เป็นชื่อ วัดไตรมิตรวิทยาราม ซึ่งมีความหมายว่า เพื่อน 3 คนร่วมกันสร้างวัดนี้ ประกอบกับวัดเป็นที่ตั้งโรงเรียนปริยัติธรรมและโรงเร ียนระดับมัธยมของรัฐบาลอยู่ภายในบริเวณของวัด
สิ่งสำคัญของวัด คือ พระสุโขทัยไตรมิตร เป็นพระพุทธรูปทองคำที่ใหญ่ที่สุดและได้รับการบันทึก ในหนังสือกินเนสบุ๊คออฟเรคคอดร์ พระพุทธรูปทองคำองค์นี้มีหน้าตั้งกว้าง 3.01 เมตร สูง 3.91 เมตร องค์พระสามารถถอดได้ 9 องค์ จากฐานองค์พระขึ้นไปเนื้อทองบริสุทธิ์ 40 %พระพักตร์มีเนื้อทอง 80 % ส่วนพระเกศมีน้ำหนัก 45 กิโลกรัม เป็นเนื้อทองบริสุทธิ 99.99 %
สันนิษฐานว่า สร้างในสมัยสุโขทัย ปางมารวิชัย เข้าใจว่า เดิมประดิษฐานอยู่ที่วัดมหาธาตุ จังหวัดสุโขทัย ต่อมาในสมัยพระบาทสมเด็จพระพุทธยอดฟ้าจุฬาโลก ได้โปรดให้กรมพระราชวังบวรมหาสุรสิงหนาท ไปอันเชิญ พระพุทธรูปมาจากเมืองเหนือเพื่อนำมาประดิษฐานยังวัดส ำคัญ พระพุทธรูปที่เชิญมามีจำนวนมาก ทำให้ดูแลไม่ทั่วถึง ขุนนางผู้หนึ่งจึงแอบเอาปูนไล้พระพุทธรูปทองคำแล้วนำ มาไว้ยังวัดที่ตนสร้าง จนได้อันเชิญมาไว้ที่วัดพระยาไกร (วัดโชติการาม) ต่อมาบริษัทอิสท์เอเซียติกได้ขอเช่าที่วัด (ซึ่งขณะนั้นเป็นวัดร้างแล้ว) เป็นโรงเลื่อยจักร จึงได้อันเชิญไว้ที่ข้างพระเจดีย์และปลูกเพิงสังกะสี มุงเป็นหลังคากั้นไว้ อย่างหยาบ ๆ หลังจากนั้นเป็นเวลาเกือบ 20 ปี เมื่อพระอุโบสถและพระวิหารหลังใหม่สร้างเสร็จ จึงได้อัญเชิญชั้นประดิษฐาน แต่ในระหว่างการเคลื่อนย้ายปูนที่หุ้มองค์พระกะเทาะอ อก จึงทำให้เห็นองค์พระข้างในเป็นทองคำ เมื่อวันที่ 25 พฤษภาคม พ.ศ. 2498
